李纯少年时胸怀大志，常翻阅历朝实录在贞元四年，封广陵郡王。
李纯在“永贞内禅”后即位为帝。他继位以来，注意树立良好的政治风气，鼓励大臣直言极谏，自己则虚心纳谏。由于他的大力倡导，元和年间，敢于直言直谏的大臣大为增加，形成了贞观、开元以来从未有过的良好的政治空气。
同时，李纯利用德宗以来积蓄的财力，重用主张裁抑藩镇的大臣杜黄裳、武元衡、李吉甫与裴度等人，审时度势，坚决用兵，取得了较大的胜利。
镇海节度使李锜（淮~安~王李~神~通的后代）也感到不安，请求入京朝见。
李纯允许。等到该入朝时，李锜上表声称身染疾病，请求延缓到年底再入京朝见。宰相武元衡主张削藩，以为不可放纵。李纯也认为应行威令。
十月五日，李纯颁诏征李锜为左仆射，命御史大夫李元素为镇海节度使，李锜不接受。于是李纯削除了李锜宦爵及属籍，以淮南节度使王锷统诸道兵为招讨处置使，征宣武、义宁、武昌兵，加上淮南、宣歙的军队出宣州，江~西~兵出信州，浙东兵出杭州，诸道兵马一同讨伐李锜。
在官军日益逼近之际，镇海军内部发生了分化，兵马使张子良等人反正，挥部攻入镇海军治所京口（今江~苏~镇~江），活捉了李锜。
李锜被押往长安，腰斩于街市。
唐廷把没收的李锜家的财产赐给了浙西的百姓，用以代替他们当年的租赋。
元和四年同年十月，义武军节度使张茂昭入朝，请求在朝任闲散官职，由唐廷改命他人为节度使。自安史之乱以来，河朔藩镇割据，断绝朝贡、父死子继，只有张茂昭请求举家入朝。
河北各藩镇交相派使者前来劝阻，张茂昭都不肯听从。宪宗本来没有同意张茂昭的要求，在他又上表四次后，元和四年成德军节度使王士真逝世，其子王承宗袭位。
李纯闻讯，准备派人接任，如若王氏不从则派兵征讨，以革除河朔诸镇世袭的弊端。宰相们认为河北诸镇旧弊积重难返，加上各镇盘根错节，不可轻率从事。
但宦官吐突承璀为争取权力，以王承宗进攻德州（今山~东~陵~县）为由，说动了李纯下令征讨。
之后战事进展不顺，劳师糜饷，久讨无功。此时王承宗也有些捉襟见肘，提出以缴纳贡赋、接受朝廷委派官吏，作为妥协条件。
李纯见无力再征讨，以此为台阶，正式任命他为成德节度使，撤走了征讨部队。
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